- 张倩雯;陈谦;卞晓军;颜娟;
以鼠伤寒沙门氏菌(S.typhimurium)作为目标菌,制备了基于醛基化磁珠(Aldehyde magnetic beads, Mbs)、酶切技术和末端转移酶(Terminal deoxynucleotidyl transferase, TdT)介导的信号放大技术可用于食品安全的比色适配体(Aptamer, Apt)传感器(Aptasensor)。首先利用S.typhimurium适配体及与其序列互补的捕获探针(Capture probe, CP)制备了Mbs@dsDNA(Double-stranded DNA, dsDNA)杂交复合物,当待测物中含有S.typhimurium时,磁珠表面的适配体序列与其发生特异性结合,从磁珠表面释放,并通过磁响应去除;此时,磁珠表面的捕获探针自身回折,部分碱基互补配对并形成酶切识别区。限制性内切酶Ⅰ(EcoRⅠ)酶切后获得3′-OH端,在末端转移酶的作用下催化脱氧核苷酸(dNTPs)结合到3′-OH端,获得长单链DNA(Single stranded DNA, ssDNA)产物。在此过程中,信号报告分子不断嵌入ssDNA中,从而获得增强的检测信号。当待测物中不含S.typhimurium时,由于捕获探针与适配体3′-OH端均被磷酸基团封闭,并且无酶切过程产生的3′-OH端,因此无法引发TdT信号放大反应。比色适配体传感器对10~1～10~5 CFU/mL浓度范围内的S.typhimurium具有良好的响应性能,检出限低至21 CFU/mL,具有较高的灵敏度和特异性。此传感器检测牛奶样品中S.typhimurium的回收率为92.2%～112.7%(RSD<3%),在食品安全和污染物检测及监管方面具有潜在的应用价值。
2021年08期 v.49 1289-1299页 [查看摘要][在线阅读][下载 4992K] [引用频次：6 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：617 ] |[网刊下载次数：0 ] - 韩艳艳;高雪情;王大伟;庄旭明;田春媛;付秀丽;
以巯基丙酸(MPA)为还原剂和保护剂,制备了荧光铜纳米团簇(MPA-CuNCs),并利用Cu~(2+)可以引起MPA-CuNCs的聚集诱导发光效应,进一步合成了Cu~(2+)@MPA-CuNCs纳米复合材料。通过扫描电子显微镜(SEM)、 X射线光电子能谱(XPS)和红外光谱(FT-IR)等手段对材料进行了表征,结果表明成功合成了Cu~(2+)@MPA-CuNCs纳米复合材料。焦磷酸盐(PPi)含有的焦磷酸根可以和Cu~(2+)结合,进而引起Cu~(2+)@MPA-CuNCs体系的荧光猝灭,基于此构建了一种新型荧光传感器用于PPi的灵敏检测,其线性检测范围为5～100μmol/L,检出限(S/N=3)为0.65μmol/L,方法具有良好的选择性。
2021年08期 v.49 1300-1307页 [查看摘要][在线阅读][下载 4155K] [引用频次：6 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：543 ] |[网刊下载次数：0 ] - 韦富存;欧盼盼;吴叶宇;吴佳雯;林瑜;杜方凯;谭学才;
以金属有机骨架MIL-125(Ti)作为前驱体,通过高温煅烧制备了一种新型多孔二氧化钛(P-TiO_2),然后以聚乙烯亚胺(PEI)作为交联剂,通过酰胺键将3-巯基丙酸稳定的硫化镉量子点(CdS QDs)负载于P-TiO_2表面,制备了P-TiO_2/CdS QDs复合材料,用于修饰玻碳电极,构建了一种灵敏的电化学发光(ECL)传感器用于检测铜离子(Cu~(2+))。分别采用扫描电镜、 X射线能谱、 X射线粉末衍射仪、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱和傅里叶红外光谱对材料的形貌、结构和物理性质进行表征,并通过循环伏安法、交流阻抗法和ECL法研究了P-TiO_2/CdS QDs/GCE传感器的电化学和ECL性能。结果表明,在最佳实验条件下,Cu~(2+)对此传感器的ECL响应信号有显著的抑制作用,ECL响应信号变化值与Cu~(2+)浓度在3～530 nmol/L范围内呈良好的线性关系,相关系数R~2=0.9989,检出限为0.01 nmol/L(S/N=3)。此传感器具有良好的稳定性、重现性和选择性,应用于检测桶装水、自来水和邕江水中的Cu~(2+)含量,加标回收率为96.9%～105.8%,与电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)的检测结果相近。
2021年08期 v.49 1308-1317页 [查看摘要][在线阅读][下载 4868K] [引用频次：3 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：790 ] |[网刊下载次数：0 ] - 张景顺;张冠男;赵柳杨;王欣;朱军;姜红;刘占芳;
柴油是一种组分复杂的易燃液体,其原油来源以及生产工艺的不同都会造成组分及含量的差异。本研究以各地炼油厂生产的36个0#柴油样品作为研究对象,对在地域的基础上筛选柴油样品的特征组分进行了研究。使用全二维气相色谱-质谱(GC×GC-MS)分析柴油,可以减少柴油组分的共洗脱。在直接进样与极性-非极性柱系统的实验条件下,计算出色谱峰容量,并且获得了适合指纹图谱分析的点阵图,定性分析了柴油在点阵图中的族分布。使用基于像素的F比值法(F-ratio)和基于峰表的偏最小二乘-判别分析法(PLS-DA)的预处理和化学计量学方法,筛选柴油全二维气相色谱数据。结果表明,C16～C20的烷烃和C7～C12的单环芳烃的组分在不同地域的柴油样品间差异较大。通过对比两种方法的过程和结果,揭示了像素法处理全二维气相色谱数据矩阵的特点,为处理全二维气相色谱-质谱的实验数据提供了参考。
2021年08期 v.49 1318-1326页 [查看摘要][在线阅读][下载 2039K] [引用频次：5 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：447 ] |[网刊下载次数：0 ] - 柳苏月;田晶晶;朱龙佼;黄昆仑;田洪涛;许文涛;
基于适配体的高特异性识别能力,结合核酸外切酶Ⅲ(ExoⅢ)辅助的核酸信号放大策略和时间分辨荧光测量技术,构建了无标记、超灵敏的适配体荧光生物传感器(Aptasensor),用于检测黄曲霉毒素B1(AFB1)。设计了两个无标记的功能核酸发夹,其中,含有AFB1适体序列的发卡H1作为识别元件,茎部含有富G序列的发卡H2作为信号响应元件。AFB1可特异性结合H1中的适配体序列,从而将H1打开,然后与H2互补配对形成AFB1-H1-H2复合物,继而触发ExoⅢ的酶切反应,对复合物中的H2的3′平末端进行消化切割,释放出H2中的富G序列,能够显著增敏铽离子(Tb~(3+))的发射。同时,释放出的AFB1-H1可以自由结合下一个H2,以启动ExoⅢ辅助的靶标循环扩增,引起体系中大量富G单链的释放,实现信号放大。随着AFB1浓度增加,体系相对荧光强度增大,可以通过时间分辨发光光谱实现对靶标AFB1的检测,线性检测范围为0.001～0.1 ng/mL,检出限(3σ)为0.9 pg/mL。采用本方法检测玉米样品中的AFB1,回收率在98.5%～103.5%之间,在食品和农产品检测方面具有良好的应用潜力。
2021年08期 v.49 1327-1334页 [查看摘要][在线阅读][下载 2789K] [引用频次：3 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：490 ] |[网刊下载次数：0 ] - 张立昱;唐科奇;胡军;
蛋白质是重要的生物分子之一,具有很多重要的生物功能。大量的研究表明,蛋白质分子的功能与其分子结构和构象有关,因此,研究蛋白质分子的结构和变化是了解其生物功能和作用过程的主要途径之一。本研究利用质谱和离子迁移谱技术,研究了血红蛋白在不同酸碱度、不同浓度的醇溶液下构象变化情况。实验结果表明,血红蛋白在pH=4时会发生明显的结构改变,并观察到血红素脱落的现象。随着pH值降低,其离子迁移率进一步增大,说明随着溶液酸度逐渐增加,蛋白质解折叠的程度越来越大。通过观察离子迁移率的变化,推测了血红蛋白在不同pH值下的折叠情况,并研究了相同pH值条件下,携带不同电荷的血红蛋白离子的折叠情况,结果表明,所带电荷越多,其解折叠程度越大。此外,通过考察血红蛋白在不同浓度的醇溶液中血红素脱落的情况和离子迁移率,发现不同种类的醇对血红蛋白折叠状态的影响程度不同,如50%(V/V)甲醇溶液可导致血红蛋白折叠状态明显改变,但40%(V/V)乙醇溶液可导致几乎相同的结构变化。在高比例乙醇溶液中,血红蛋白分子会发生结构坍塌现象,使得血红蛋白在高比例醇溶液中的结构更加紧凑。
2021年08期 v.49 1335-1341页 [查看摘要][在线阅读][下载 2554K] [引用频次：4 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：448 ] |[网刊下载次数：0 ] - 姜浩延;刘欣;徐钰豪;李洋;佟建华;边超;
针对土壤中硝酸盐快速检测的需求,研制了一种集成土壤浸出液获取和硝酸盐检测功能的土壤硝酸盐现场快速检测系统。硝酸盐检测采用钯金修饰的超微叉指传感电极。该传感电极采用微电子机械系统(MEMS)工艺制备,集成结构为叉指阵列分布的工作电极和对电极。硝酸盐敏感钯金复合膜采用恒压法制备,利用两种金属的协同作用提高硝酸盐检测的灵敏度和稳定性。研制的传感电极对浸出液中硝酸盐的线性响应范围为0.5～100 mg/L(以N计),检出限为0.13 mg/L(3σ),灵敏度1.8μA·L/mg。连续70次重复测量的相对偏差小于10%。此传感电极对土壤中常见的Cl~-、 CO_3~(2-)、 SO_4~(2-)和SiO_4~(2-)表现出一定的抗干扰能力。采用研制的土壤硝酸盐检测系统获取土壤浸出液,并对浸出液中的硝酸盐进行检测,检测结果与标准方法一致。
2021年08期 v.49 1342-1349页 [查看摘要][在线阅读][下载 3903K] [引用频次：5 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：385 ] |[网刊下载次数：0 ] - 陈黎艳;吴迪;
以常见的激发态分子内质子转移(ESIPT)类型的荧光团2-(2′-羟基苯基)-苯并噻唑(HBT)为主要骨架,以高反应活性的二氨基马来腈(DMN)结构单元为识别基团,构建了比率型荧光探针HBT-CN,并对其识别性能进行了研究。HBT-CN具有良好的灵敏度,可在几秒内对HOCl做出响应,检出限低至0.11μmol/L。干扰实验表明,探针HBT-CN不受活性氧(如H_2O_2、tBuO、 ROO·)及活性氮(如NO~-_2、 NO~-_3、 ONOO~-、 NO·)等物质的干扰,具有优异的选择性。细胞成像实验表明,探针HBT-CN具有良好的细胞膜渗透性及在活体细胞中双通道比率型检测HOCl分子的能力。
2021年08期 v.49 1350-1360页 [查看摘要][在线阅读][下载 2907K] [引用频次：5 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：723 ] |[网刊下载次数：0 ] - 李可欣;吴蔓莉;高欢;刘恒;
建立了流式细胞术快速检测多环芳烃降解菌数量和活性细菌的方法。用超纯水制备1×10~3～1×10~5 cells/mL多环芳烃降解菌的菌悬液,利用SYBR Green/碘化丙啶(SG/PI)进行染色,采用流式细胞仪进行检测。以FL1和FL3为检测器检测荧光强度,设定阈值为600,菌悬液流速为33 mL/min,计数率保持在1000 cells/s以下,所得降解菌数量的测定结果与平板计数法测定结果之间具有很好的相关性,相关系数为0.9742～0.9962。在检测活性多环芳烃降解菌时,利用NaClO将处于生长期的多环芳烃降解菌灭活,并作为阴性对照,未灭活细菌作为阳性对照,SG/PI双染法进行染色后,采用流式细胞术进行测定,根据阳性和阴性对照菌在流式细胞仪检测结果图中出现的位置,确定了活性细菌区和死细菌区,通过区域划分可确定体系中活性细菌数量。平板计数法检测细菌需48 h,而本研究利用流式细胞法进行细菌的检测,测定时长仅2 h,极大地提高了检测效率。本研究为快速准确测定多环芳烃降解菌提供了新方法,同时为多环芳烃降解体系中微生物检测的实际应用提供了参考。
2021年08期 v.49 1357-1365页 [查看摘要][在线阅读][下载 3832K] [引用频次：10 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：489 ] |[网刊下载次数：0 ] - 张嘉俊;邓伟恒;区硕俊;王志元;岑建斌;陈敏丹;王思威;曾广丰;
建立了高效液相色谱-四极杆-飞行时间质谱(HPLC-Q-TOF/MS)同时测定粮谷中茚嗪氟草胺及其4种代谢物(1-氟乙基三嗪二胺、茚嗪氟草胺-乙酸、三嗪-茚满酮、茚嗪氟草胺-烯烃)残留量的方法。样品经乙腈提取、盐析离心分层后,取上清液进行净化。在优化的色谱及质谱条件下,采用ESI离子源正离子扫描方式进行数据采集。5种化合物在2.0～200μg/L范围内呈良好线性关系,相关系数(R~2)均大于0.9987,在10、 20和100μg/kg添加水平下,平均回收率为79.3%～108.0%,相对标准偏差为1.2%～6.0%。方法检出限为0.05～0.60μg/kg,定量限为0.15～2.00μg/kg。本方法具有操作简便、回收率好、灵敏度高、重现性好等优点,可用于快速分析测定粮谷中茚嗪氟草胺及其代谢物残留。
2021年08期 v.49 1366-1374页 [查看摘要][在线阅读][下载 4150K] [引用频次：7 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：342 ] |[网刊下载次数：0 ] - 尹志红;陈钊铭;陈星;杨子峰;李征途;叶枫;张志娟;方明亮;李雪;
采用2,4-二硝基苯肼衍生柱收集挥发性醛酮类组分,转化为稳定的醛酮2,4-二硝基苯腙有机物,采用超高效液相色谱-高分辨质谱联用技术进行分析,建立了22种典型醛酮类化合物定量分析方法。2,4-二硝基苯腙有机物在高(40～1000μg/L)、中(8～400μg/L)、低(0.08～8μg/L)浓度范围内标准曲线线性良好,相关系数R~2>0.998,检出限范围为0.003～0.09μg/L;高、中、低浓度范围的标准溶液的日内及日间精密度(RSD)均小于10%;回收率在95.1%～109.6%之间,RSD≤5.9%。将本方法用于分析A549细胞以及甲型H1N1流感病毒(IAV)感染的A549细胞顶空气中醛酮类物质,检测到19种醛酮类物质,通过正交偏最小二乘-判别分析法分析检测结果,发现两组醛酮代谢物存在显著差别,并筛选出11种潜在的醛酮生物标记物
2021年08期 v.49 1375-1387页 [查看摘要][在线阅读][下载 2209K] [引用频次：0 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：291 ] |[网刊下载次数：0 ] - 顾俊婕;胡曼;张益宁;屈卫东;周颖;
建立了超高效液相色谱/三重四极杆质谱联用技术测定血清中4种有机磷酸三酯(磷酸三苯酯(TPHP)、磷酸三乙酯(TEP)、磷酸三丁酯(TnBP)和磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP))和2种有机磷酸二酯(磷酸二苯酯(DPHP)和磷酸二乙酯(DEP))的生物监测分析方法。400μL样品经乙酸乙酯(1.2 mL)-甲酸(FA, 60μL)萃取,采用冷冻真空离心进行浓缩,在Phenomenex Kinetex 2.6μm F5 LC色谱柱上分离,采用H_2O(含0.1%FA)-甲醇溶液梯度洗脱,ESI正负离子切换模式下多反应监测(MRM)扫描,同位素内标法进行定量分析。结果表明,6种目标物在较宽浓度范围内线性关系良好(R~2>0.99),检出限(LODs)为0.002～0.01 ng/mL,定量限(LOQs)为0.01～0.05 ng/mL,回收率为56.1%～112.2%,日内和日间精密度良好(RSD<15%)。采用本方法检测了30份上海居民血清样本,6种目标物的检出率为100%。本方法适用于大样本量人群血液中痕量有机磷酸三酯和二酯的生物监测研究,对于评价新型环境污染物有机磷酸酯(OPEs)的人群暴露与潜在的健康风险具有重要意义。
2021年08期 v.49 1384-1396页 [查看摘要][在线阅读][下载 1495K] [引用频次：3 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：376 ] |[网刊下载次数：0 ] - 赵健;张林楠;雷永乾;潘佳钏;郭鹏然;
采用负载金的木牙签制备顶空固相微萃取探针,建立了一种便携式,可萃取、富集和检测水体中痕量总汞的方法。采用扫描电子显微镜及能谱分析(SEM-EDS)对负载金萃取探针表面的形貌及元素组成进行了表征。考察了溶液的pH值、盐度、溶解性有机物(DOM)浓度及共存金属离子对SnCl_2还原不同形态汞(无机汞、甲基汞和乙基汞)的影响。结果表明,pH值、盐度和溶解性有机物浓度对SnCl_2还原不同形态汞的影响很小。除Cu~(2+)外,低浓度金属离子(≤1 mg/L)对SnCl_2还原不同形态汞的影响较小;高浓度(100 mg/L)的Fe~(3+)、 Zn~(2+)、 Ni~(2+)、 As~(3+)、 Cr~(3+)、 Cu~(2+)、 V~(5+)和Pb~(2+)等金属离子对SnCl_2还原有机汞存在不同程度的抑制,V~(5+)和Pb~(2+)的抑制尤其显著。SnCl_2对溶液中无机汞、甲基汞和乙基汞均具有良好的还原能力,多次还原相对标准偏差(RSD,n=10)分别为3.0%、 3.7%和3.5%,表明SnCl_2还原溶液中各形态汞的稳定性较好。本方法对水中总汞的检出限(LOD)为0.03μg/L, RSD<6.1%(n=6),加标回收率在82.0%～90.0%之间。本方法操作简单、耗时短、稳定性好,适用于地表水和自来水中痕量总汞的检测。
2021年08期 v.49 1393-1401页 [查看摘要][在线阅读][下载 6451K] [引用频次：13 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：284 ] |[网刊下载次数：0 ] - 程介虹;陈争光;
连续投影算法(SPA)作为一种波长选择算法,用于近红外光谱的定量分析中以简化模型复杂度,提高模型预测精度。由SPA算法的原理可知,SPA算法只能保证相邻两次投影所选择的两个波长之间具有较低的冗余性,但不保证所选变量一定是有效变量,即SPA筛选出的变量子集中可能包含一些无信息变量甚至是干扰变量。所以通过迭代保留信息变量(IRIV)提取有效变量(即强、弱信息变量),再基于有效变量进行SPA波长选择,以解决SPA所选变量可能含有无信息和干扰变量的问题,提高模型预测精度。将改进的IRIV-SPA算法应用于两组公开的近红外光谱数据,进行特征波长选择后,建立MLR模型,并与全谱的PLSR模型以及一些常用的高性能的波长选择方法(SPA、 IRIV、随机蛙跳(RF)算法)进行对比,以验证改进的IRIV-SPA算法的有效性。结果表明,在两组公开的测试数据集下,改进的IRIV-SPA-MLR模型的预测精度最优,相较于其它算法极大地提高了预测精度,简化了模型的复杂度。研究结果表明,改进的IRIV-SPA可实现高效降维,是一种有效的特征波长选择算法。
2021年08期 v.49 1402-1409页 [查看摘要][在线阅读][下载 2690K] [引用频次：47 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：810 ] |[网刊下载次数：0 ] - 李茂刚;梁晶;闫春华;汤宏胜;张天龙;李华;
土壤中重金属的检测对土壤污染分析及监控具有重要意义。本研究建立了一种基于激光诱导击穿光谱(Laser induced breakdown spectroscopy, LIBS)技术结合随机森林(Random forest, RF)算法快速定量分析土壤中重金属元素的方法。采用激光诱导击穿光谱仪对22组土壤样品的LIBS光谱进行采集,探究了不同光谱预处理方法对基于土壤样品LIBS光谱的RF模型预测性能的影响。以归一化处理后的LIBS光谱数据作为初始输入变量,分别构建了基于全谱、特征波段、变量重要性以及后向区间的RF校正模型,用于土壤中4种重金属元素(Cu、 Cr、 Pb和Ni)含量的测定。结果表明,相比于基于全谱、特征波段和变量重要性的RF校正模型,基于后向区间的随机森林校正模型(Backward interval random forest, BiRF)对上述4种元素的定量分析性能更好,Cu、 Cr、 Pb和Ni的最优均方根误差(Root mean square error,RMSE)值分别为8.0221、 6.0120、 1.7382和1.2851μg/g,最优决定系数(Coefficient of determination,R~2)值分别为0.9610、 0.8985、 0.7021和0.9850。本研究结果表明,LIBS技术结合BiRF算法是一种快速测定土壤中重金属元素的新方法。
2021年08期 v.49 1410-1418页 [查看摘要][在线阅读][下载 3644K] [引用频次：32 ] |[阅读次数：0 ] |[下载次数：988 ] |[网刊下载次数：0 ] 下载本期数据